CCUS

Projets CCUS en cours:

Parallèlement à la quantification de sources majeures de CO2, les chercheurs du GET ont exploré les processus de stockage géologique du CO2 en développant les connaissances nécessaires pour réaliser la transition entre la recherche fondamentale en laboratoire et les applications industrielles pour le stockage géologique du CO2 dans les roches mafiques et ultramafiques, et ce, au moyen d’une étude détaillée des chemins réactionnels des mécanismes d’altération de ces roches par des méthodes expérimentales mais aussi de suivi et analyses de données au sein du seul site pilote d’injection de CO2 en contexte mafique en Islande via le projet CARBFIX.


From Snæbjörnsdóttir et al. (2020) Carbon dioxide storage through mineral carbonation. Nature Reviews Earth & Environment, 1(2), 90-102, doi:10.1038/s43017-019-0011-8

GECO (Geothermal Emission Control) (https://geco-h2020.eu/)

Coordinateur du projet Reykjavik Energy, at GET ; Eric OElkers & Pascale Bénézeth.

Participants de l’équipe GEOEXP : Sylvain Delerce (Thèse), Matylda Hermanská (CDD posdoctorante)

Le site pilote islandais a démontré le potentiel de cette méthode d’injection et de stockage du CO2 en terme de ressource et de solutions technologiques qui a permis de constituer un consortium international ayant la capacité de développer d’autre projets pilotes d’injection de CO2 en Europe via ce projet GECO qui vise ainsi à évaluer l’applicabilité de la méthode CarbFix dans différents contextes géologiques : réservoir géothermique en Turquie (Kizildere) ; réservoir géothermique en Italie (Castelnuovo), réservoir géothermique HT en Islande (Nesjavellir), réservoir sédimentaire en Allemagne (Bochum).

Le processus de carbonatation du CO2 requiert des roches capables, par leur dissolution partielle, de libérer les cations nécessaires à la précipitation des carbonates (principalement Ca2+, Fe2+ et Mg2+), et d’accroitre suffisamment le pH du fluide présent pour permettre cette précipitation. L’étape de dissolution partielle de la roche est communément considérée comme l’étape limitante. L’objectif principal de l’étude est de caractériser la capacité des différentes roches à remplir ces deux fonctions pour créer les conditions propices au stockage géologique par minéralisation. L’étude comparative de la réponse de roches mafiques altérées en profondeur et en surface, ainsi que de roches non mafiques doit permettre de mieux comprendre comment l’altération des roches détermine la capacité d’une roche réservoir à minéraliser efficacement du CO2 injecté. 

Image: Aperçu de roches mafiques altérées en profondeur (Sylvain Delerce)

Projet Carnot ISIFoR (2021-2022) C-STORE Stockage minéral du carbone à basse température via des expériences in situ par Raman.

Coordinatrice Pascale Bénézeth

Participants de l’équipe GEOEXP : Chiara Marieni (CDD sur le projet), Giueseppe Saldi, Carole Causserand, Alain Castillo, Pascal Gisquet

C-STORE vise à mettre au point une procédure expérimentale permettant de déterminer le potentiel de minéralisation du carbone in et ex situ des roches mafiques et ultramafiques avec un degré d’altération variable dans des contextes géologiques à basse température, jusqu’à présent peu étudiés mais qui permettraient, si efficace, de renforcer la confiance industrielle dans les technologies du CCS/CCUS, et éventuellement dans ses applications futures.

Une série d’expériences de laboratoire été réalisée en utilisant des réacteurs cinétiques à flux continu et statiques pour étudier ce potentiel de minéralisation des minéraux (épidote, actinolite, antigorite) et des roches représentatives d’assemblages mafiques altérés. Le matériau solide a été exposé à des températures comprises entre 100 et 150 °C, et des fluides riches en CO2 (en testant les deux options à concentration variable: NaHCO3 et CO2 gazeux) pendant environ un mois. L’analyse des échantillons de solution aqueuse prélevés au cours de ces expériences ainsi que les résidus solides récupérés après chaque expérience ont permis de quantifier les carbonates, de suivre les réactions d’oxydo-réduction (Fe+2/Fe+3) et de déterminer le partage des éléments entre le fluide et les différentes phases solides se formant pendant les réactions de précipitation.

LISZT project (AAPG ANR 2018-2022) : Carbonatization and ore-mineralization in listvenite-bearing mantle/slab transition zones: Insights from OmanDP and laboratory experiments

Coordinatrice du projet scientifique M. Godard (GM) et au GET P. Bénézeth

Participants de l’équipe GEOEXP : Giueseppe Saldi (CDD sur le projet), Vasilis Mavromatis, Oleg Pokrovsky, Carole Causserand, Alain Castillo, Pascal Gisquet

Le projet LISZT a pour but de déterminer et de modéliser les mécanismes thermo-hydro-chimiques produisant les minéralisations à quartz et minéraux carbonatés (listvénites) lors des processus de métasomatisme dans les roches mantelliques et de définir les critères permettant d’évaluer leur potentiel comme sources de métaux rares et critiques. LISZT propose une approche combinant études en forage des listvénites et des roches associées (Site OmanDrillingProject BT1), expériences en laboratoire et modélisation.

Parmi les 3 WPs de ce projet, le GET est en charge d’étudier expérimentalement les mécanismes contrôlant les réactions associées aux flux de fluides riches en CO2 à travers les péridotites. L’objectif est d’évaluer (i) le rôle de la composition des fluides (XCO2, K, Na et Cl) pour la formation des listvénites et pour la mobilité des métaux dans les roches mantelliques dans des conditions hydrothermales (< 300 °C); et (ii) le rôle du transport et de l’hétérogénéité structurale et chimique des roches pour l’efficacité des réactions mises en jeu.

Afin de déterminer les mécanismes et les vitesses des réactions de formation des listevénites, une série d’expériences de laboratoire a été menée à l’aide de réacteurs cinétiques à flux continu et statiques au sein de la plateforme GME.


Schéma du montage expérimental à flux continu utilisé pour la mesure des vitesses de dissolution des minéraux et l’étude des processus de carbonatation des péridotites

Ces expériences ont permis de mesurer les vitesses d’altération des principaux silicates magnésiens (serpentines, pyroxène, olivine) composant les péridotites et de déterminer les taux de carbonatation de ces roches en fonction de la température (90-210°C) lors de l’interaction avec des fluides riches en CO2. L’analyse des échantillons de solution aqueuse prélevés au cours de ces expériences a permis aussi de quantifier la mobilité des métaux en trace (Ni, Mn, Cr) et déterminer leur partage entre le fluide et les différentes phases solides se formant pendant les réactions d’oxydation et précipitation.

Publications:

Marieni C., M.J. Voigt, E.H. Oelkers (2021), Experimental study of epidote dissolution rates from pH 2 to 11 and temperatures from 25 to 200 °C, Geochimica et Cosmochimica Acta, 294, 70-88, doi:10.1016/j.gca.2020.11.015.

Lamérand C., Shirokova L.S., Bénézeth P., Rols J-L, Pokrovsky O.S. (2020) Olivine dissolution and hydrous Mg carbonate and silicate precipitation in the presence of microbial consortium of photo-autotrophic and heterotrophic bacteria. Geochim. Cosmochim. Acta, 268, 123-141. Doi: 10.1016/j.gca.2019.09.040

Bychkov A.Y., P. Bénézeth, O.S. Pokrovsky, Y.V. Shvarov, A. Castillo, J. Schott (2020), Experimental determination of calcite solubility and the stability of aqueous Ca–and Na–carbonate and–bicarbonate complexes at 100–160 °C and 1–50 bar pCO2 using in situ pH measurements. Geochimica et Cosmochimica Acta, 290, 352-365. doi:10.1016/j.gca.2020.09.004

Snæbjörnsdóttir S., B. Sigfusson, C. Marieni, D. Goldberg, S. Gislason, E.H. Oelkers (2020), Carbon dioxide storage through mineral carbonation, Nature Reviews Earth & Environment, doi:10.1038/s43017-019-0011-8.

Harrison A.L., V. Mavromatis, E.H. Oelkers, P. Bénézeth (2019), Solubility of the hydrated Mg-carbonates nesquehonite and dypingite from 5 to 35° C: Implications for CO2 storage and the relative stability of Mg-carbonates. Chemical Geology, 504, 123-135, doi:10.1016/j.chemgeo.2018.11.003.

Bénézeth P., Berninger N., Bovet N., Schott J., Oelkers E.H. (2018), Experimental determination of the solubility product of dolomite at 50 to 250°C. Geochim. Cosmochim. Acta, 224, 262-275. doi:10.1016/j.gca.2018.01.016.

Lindner M., Saldi G., Carrocci S., Bénézeth P., Schott J., Guntram J. (2018) On the growth of anhydrous Mg-bearing carbonates – Implications from norsethite growth kinetics. Geochim. Cosmochim. Acta, 238, 424-437. doi:10.1016/j.gca.2018.07.013

Marieni C., M. Voigt, S.Ó. Snæbjörnsdóttir, E.H. Oelkers (Eds.) (2018), Carbon in natural and engineered processes: Selected contributions from the 2018 International Carbon Conference, Energy Procedia, 146, 1-194 www.sciencedirect.com/journal/energy-procedia/vol/146.

Marieni C., E.H. Oelkers (2018), Carbon sequestration potential of altered mafic reservoirs, Energy Procedia, 146, 68-73, doi:10.1016/j.egypro.2018.07.010.

Snæbjörnsdóttir, S.Ó., S. Tómasdóttir, B. Sigfússon, E.S. Aradóttir, G. Gunnarsson, A. Niemi, F. Basirat, B. Dessirier, S.R. Gislason, E.H. Oelkers, H. Franzson (2018), The geology and hydrology of the CarbFix2 site, SW-Iceland. Energy Procedia 146, 146-157. doi:10.1016/j.egypro.2018.07.019.

Rigopoulos I., A.L. Harrison, A. Delimitis, I. Ioannou, A.M. Efstathiou, T. Kyratsi, E.H. Oelkers (2018), Carbon sequestration via enhanced weathering of peridotites and basalts in seawater. Applied Geochemistry, 91, pp.197-207, doi:10.1016/j.apgeochem.2017.11.001.

Voigt, M., C. Marieni, D.E. Clark, S.R. Gíslason, and E.H. Oelkers (2018), Evaluation and refinement of thermodynamic databases for mineral carbonation. Energy Procedia 146, 81-91, doi:10.1016/j.egypro.2018.07.012.

Matter J.M., M. Stute, S.Ó. Snæbjörnsdottir, E.H. Oelkers, S.R. Gislason, E.S. Aradottir, B. Sigfusson, I. Gunnarsson, H. Sigurdardottir, E. Gunnlaugsson, G. Axelsson, H.A. Alfredsson, D. Wolff-Boenisch, K. Mesfin, D.F.d.I.R. Taya, J. Hall, K. Dideriksen, W.S. Broecker (2016) Rapid carbon mineralization for permanent disposal of anthropogenic carbon dioxide emissions. Science 352, 1312. doi:10.1126/science.aad8132.

Bénézeth P., A. Stefánsson, Q. Gautier, J. Schott (2013), Mineral solubility and aqueous speciation under hydrothermal conditions to 300°C – The carbonate system as an example. In Rev. Min. Geochem, (Eds, Stefánsson Andri, Driesner Thomas, Bénézeth Pascale; ISSN 1529-6466, Mineralogical Society of America, Virginia, Jodi J. Rosso Series Editor), 76, 81-133.

Stefánsson A., P. Bénézeth, J. Schott (2013), Carbonic acid ionization and the stability of sodium bicarbonate and carbonate ion pairs to 200°C–A potentiometric and spectrophotometric study. Geochim. Cosmochim. Acta, 120, 600-611. doi:10.1016/j.gca.2013.04.023.

Saldi G., J. Schott, O.S. Pokrovsky, Q. Gautier, E.H. Oelkers (2012), An experimental study of magnesite precipitation rates at neutral to alkaline conditions and 100–200 °C as a function of pH, aqueous solution composition and chemical affinity. Geochimica et Cosmochimica Acta, 83, 93-109. doi:10.1016/j.gca.2011.12.005.

Stockmann G.J., Shirokova L.S., Pokrovsky O.S., Bénézeth P., Bovet N., Gislason S.R., Oelkers E.H. (2012), Does the presence of heterotrophic bacterium Pseudomonas reactans affect basaltic glass dissolution rates? Chem. Geol.,296-297, 1-18. doi:10.1016/j.chemgeo.2011.12.011.

Bénézeth P., G. Saldi, J.L. Dandurand, J. Schott (2011), Experimental determination of the solubility product of magnesite at 50 to 200 °C. Chemical Geology, 286, 21-31. doi:10.1016/j.chemgeo.2011.04.016.

Oelkers E.H., Golubev S.V., Pokrovsky O.S., Bénézeth P. (2011), Do organic ligands effect calcite dissolution rates? Geochim. Cosmochim Acta, 75, 1799-1813. doi:10.1016/j.gca.2011.01.002.

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